Topographie et propriétés électriques à l'échelle nanométrique - AFM

Extrait : "Nanoscale investigation of the electrical properties in semiconductor polymer–carbon nanotube hybrid materials" Simon Desbief, Noémie Hergué, Olivier Douhéret, Mathieu Surin, Philippe Dubois, Yves Geerts, Roberto Lazzaroni and Philippe Leclère, 2012.

L'AFM en mode conducteur permet la mesure simultanée de la topographie de surface et du courant circulant entre la pointe et l'échantillon


 
L'électronique organique, contrairement à celle traditionnelle, utilise de petites molécules ou polymères qui présentent les propriétés électroniques récherchées. La conductivité électrique des polymères (semi-)conducteurs est fonction de leur concentration en dopants. L'un des avantages de l'électronique organique est son faible coût ainsi que la possibilité de réaliser des dispositifs flexibles.

Les semi-conducteurs organiques ont largement été étudiés ces dernières décennies pour des applications photovoltaïques. Un des objectifs visés est l’optimisation du rendement de conversion des photons en énergie électrique des dispositifs photovoltaïques.

Cette dernière nécessite une mobilité des porteurs de charge et une morphologie microscopique appropriée. En outre, chaque matériau doit présenter des chemins efficaces de conduction électrique vers l’électrode considérée pour collecter le maximum de porteurs. Le poly(3-hexylthiophène) (P3HT) régiorégulier est largement étudié dans le domaine de l'électronique organique. À très haute régiorégularité, ce polymère est connu pour former des nanofibrilles. Cette morphologie semi-cristalline est favorable pour le transport de charge. 
Pour les dispositifs photovoltaïques, l'introduction dans les films actifs de nanotubes de carbone (NTC), agissant comme des chemins de conduction vers les électrodes, est d'un intérêt particulier car ils sont caractérisés par une mobilité de porteurs de charge très élevée permettant d'atteindre le seuil de percolation électrique avec seulement une petite quantité.

La morphologie particulière des fibres P3HT est très efficace pour amener les charges des matériaux actifs vers les nanotubes.

La cartographie des propriétés électriques dans les mélanges P3HT:CNT peut être mesurée par AFM en mode conducteur. Cette dernière est basée sur les mesures simultanées de la topographie et du courant circulant entre la pointe et l’échantillon. 

La Microscopie à Force Atomique (Atomic Force Microscopy " AFM ") est une technique permettant de visualiser avec une résolution nanométrique la morphologie tridimensionnelle de la surface d’un matériau, et de cartographier certaines de ses propriétés (adhésives, mécaniques, magnétiques, électriques, …). Cette technique permet l’observation des surfaces de tous types de matériaux solides (polymères, poudres, verres, textiles, fibres, échantillons biologiques, nanoparticules...) à l’air et en milieu liquide à pression atmosphérique.

L'AFM permet d'imager les surfaces de tous types de matériaux solides ainsi que leurs propriétés physiques à l'échelle nanométrique. 

Le principe de l’AFM repose sur la mesure des différentes forces d’interaction (forces de répulsion ionique, forces de Van-der-Waals, forces électrostatiques, etc…) entre les atomes de la surface de l'échantillon à observer et les atomes d’une pointe-sonde nanométrique, fixée sous un microlevier souple. Un faisceau laser, réfléchi sur la face arrière du microlevier et dirigé sur une photodiode 4 quadrants. La pointe balaye la surface et suit la topographie de l’échantillon, donnant une image tridimensionnelle du matériau analysé. Cette image permet en particulier de calculer les paramètres de rugosité.

Différents types de sondes peuvent être utilisés afin d'obtenir une qualification et une quantification des différentes propriétés physiques de la surface.

Le mode Conductive de l'AFM (C-AFM) permet l'acquisition simultanée de la topographie 3D et de la cartographie de courant d’une surface. Une différence de potentiel (VDC) est appliquée entre l’échantillon et la masse (ou la pointe et la masse) afin de mesurer le courant passant de la pointe à l’échantillon.

TESCAN ANALYTICS possède une expertise de plus de 30 années dans l'utilisation de l'AFM et de ses différents modes sur tous types de matériaux. Avec des instruments de dernière génération, notre équipe d'experts travaille avec l'ensemble des secteurs industriels.


Objectif de l'analyse


Etude à l'échelle nanométrique de la morphologie et des propriétés électriques du P3HT et de nanotubes de carbone. 


Préparation des échantillons


Des dépôts minces ont été générés par drop-casting sur des substrats de verre/ITO à partir de solutions de chlorobenzène contenant le P3HT et les nanotubes de carbone multi-parois.


Résultats


Figure1-(4).png
Figure 1 : Images C-AFM 100 x 22 µm2 de topographie (A) et de courant (B) d'un dépôt de P3HT (VDC = -500 mV). (C) Profil de courant le long de la ligne blanche dans l'image (B). 7,6 x 3,7 µm2 zooms de la hauteur (D) et du courant (E) à partir des images (A) et (B), respectivement.

Figure2-(1).png
Figure 2 : Images AFM en mode tapping 1,5 x 1,5 µm2 de hauteur (A) et de phase (B) d'un mélange P3HT:CNT sur un substrat de verre/ITO ; le code couleur vertical est de 9 nm pour l'image (A) et de 20° pour l'image (B) ; l'encart dans l'image (A) est un zoom de 250 x 250 nm2 et celui de l'image (B) est un zoom de 400 x 400 nm2 avec le nanotube de carbone mis en évidence (ligne pointillée rouge).

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Figure 3 : (A) Image C-AFM de 3 x 3 µm2 de courant d'un mélange P3HT:CNT sur un substrat en verre/ITO. L'échelle de courant est de 250 pA (de -125 (rouge) à +125 pA (vert)) et la polarisation de l'échantillon en courant continu va de 500 mV (en bas de l'image) à 750 mV (en haut de l'image). (B) Courbes I-V dérivées de l'image C-AFM. 
 


La Figure 1 montre les images topographiques et électriques obtenues simultanément en C-AFM sur un film mince de P3HT déposé sur un substrat de verre patterné ITO. Une morphologie en forme de fibre est clairement observée dans les images topographiques et électriques. Notez la présence d'une zone dépourvue de P3HT près de l'électrode ITO (marquée par les flèches dans les Figures 1A et B). À cet endroit, le substrat de verre/ITO est exposé et un signal nul est mesuré dans l'image de courant, ce qui confirme que le flux de courant provient réellement du transport de charge dans le polymère semi-conducteur.
Il est intéressant de noter qu'une intensité de courant similaire est mesurée, quelle que soit la distance entre la sonde et l'électrode ITO, comme l'illustre le profil de courant de la Figure 1C (aucune diminution significative de l'intensité du courant n'est observée lorsque l'on s'éloigne de l'électrode ITO). Ce signal de courant constant indique qu'aucune chute de potentiel ne se produit à travers le film de P3HT et au niveau du contact avec l'électrode.

Les Figures 2A et B montrent des images de la morphologie typique obtenue par dépôt en "drop-casting" à partir d'une solution de P3HT:NTC. La Figure 2A montre un fond brun plan composé d'une couche dense et homogène de fibrilles de P3HT de 15 nm de large, comme illustré dans les encadrés. Une deuxième couche de fibrilles est ensuite observée, apparaissant en jaune/orange dans la Fig. 2A. Les fibrilles composant cette seconde couchesont orientées de la même façon que les fibrilles sous-jacentes, ce qui suggère qu'il existe une interaction entre les fibrilles pendant le processus de dépôt, conduisant à des fibrilles denses et orientées de manière homogène. La Figure 2A montre un nanotube de carbone courbé (apparaissant en clair sur la Figure 2A et surligné) et mis en évidence en rouge pointillé dans l'encadré de la Fig. 2B. Les fibrilles entourant le nanotube semblent être perpendiculaires à son axe, comme illustré dans l'encart de la Fig. 2B. Cette disposition particulière des fibrilles, perpendiculairement au nanotube, peut jouer un rôle dans le transport de charges dans ces films hybrides.

La Figure 3A montre une image de courant C-AFM de 3 x 3 µm2 d'un film P3HT:NTC, la polarisation de l'échantillon en courant continu variant progressivement de 500 à -750 mV le long de l'axe. Le code couleur est le suivant : vert pour les valeurs de courant positives et rouge pour les valeurs de courant négatives, tandis que le noir correspond à un courant nul.
La direction du courant est la même dans les nanotubes de carbone et dans la matrice de P3HT. Comme prévu, l'intensité du courant augmente avec la valeur absolue de la polarisation DC. Indépendamment de la polarité et de l'intensité de la polarisation, un courant plus élevé est mesuré sur les NTC que sur la matrice P3HT. Les courbes I-V extraites de la Figure 3A et tracées dans la Figure 3B pour les deux matériaux présentent un profil différent. Une dépendance linéaire est observée dans le cas des NTC (comportement ohmique) alors qu'un comportement asymétrique et non linéaire est observé pour le P3HT. Ces observations sont cohérentes avec les propriétés métalliques attendues des NTC et la nature semi-conductrice de type p du P3HT.


Résumé


La morphologie à l'échelle nanométrique et les propriétés électriques des hybrides de P3HT sous forme de fibrilles et des nanotubes de carbone ont été étudiées par C-AFM. En plus de confirmer la capacité du P3HT à disperser efficacement les NTC, l'analyse morphologique montre la tendance des fibres de P3HT à former des multicouches avec une orientation commune et à croître perpendiculairement à la surface des NTC afin de maximiser les interactions π-π et optimiser le rendement de conversion photovoltaïque de ce polymère semi-conducteur.

L'AFM en mode conducteur fournit des informations précieuses sur les propriétés électriques des films hybrides polymères semi-conducteurs chargés avec des nanotubes de carbone.


La caractérisation électrique montre également à l'échelle locale une réponse semi-conductrice pour le P3HT et métallique pour les NTC. L’AFM en mode conducteur permet de cartographier la distribution de courant sur des nanofibres individuelles de 15 nm de large. L'utilisation du C-AFM ouvre donc la perspective d'étudier efficacement la génération d'un photocourant suite à l'illumination d'une couche photovoltaïque organique active à l'échelle du nanomètre, c'est-à-dire exactement là où les phénomènes photophysiques se produisent réellement.

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